Frank Sinatra, um dos maiores cantores do século XX, gostava particularmente de uma música dos Beatles: “Something”. Ele acreditava que essa era umas das mais belas canções de amor já compostas. Gostava tanto, aliás, que chegou a cantá-la inúmeras vezes e pensou, por um bom tempo, que ela havia sido composta pela dupla dinâmica Lennon – McCartney. “Something” foi composta por George, o mais espiritual entre os Beatles. Talvez por esse motivo, Sinatra possa ser perdoado em seu erro grotesco. “Something” é, depois de "Yesterday" (também dos Beatles), a música mais gravada de todos os tempos. Elvis Presley, James Brown e muitos outros grandes artistas já a gravaram. Muitos a consideram a melhor composição de Harrison.
“Something”, ao lado de “Here comes the Sun”, se encontra no disco dos Beatles, “Abbey Road” (1969). São as melhores músicas do álbum mais vendido dos Beatles. George Harrison também compôs outros temas clássicos dos Beatles, tais como “While my guitar gentle weeps” (a qual ele convidou seu amigo Eric Clapton para fazer a guitarra solo), “I need you”, “Piggies”, “Taxman”, “For you blue”, entre outros.
Ao longo da carreira dos Beatles, Harrison sempre quis gravar seu material. Entretanto, era impossível sobrepujar o cerco formado por John Lennon e Paul McCartney. Assim, George conseguia duas ou três músicas nos álbuns. O guitarrista seria o compositor principal em qualquer banda do mundo. No entanto, para sua sorte (ou azar), tinha ao seu lado, simplesmente, os dois maiores compositores do século XX.
O resultado de anos e mais anos de recusa foi reunido em “All things must pass” (1970), logo após o final dos Beatles. O álbum triplo, um dos melhores álbuns do ex-beatle, reúne as canções recusadas pela banda de maior sucesso do século passado. O álbum possui grandes hits, tais como “My sweet lord”, “What is life”, “All things must pass”, entre outros. O single “My sweet Lord”, um mantra de melodia irresistível, foi alçado ao Olimpo do pop, atingindo o primeiro lugar nas paradas de vários países do mundo, incluindo os EUA. Apesar de não gravar um disco por ano e não ligar para fama, George teve uma carreira solo muita bem sucedida.
Lançou mais um disco de enorme sucesso, “Living in the Material World” (1973), com outro número um nas paradas, “Give Me Love (Give Me Peace on Earth)”, e a partir daí, sua carreira teve várias atividades: aprimorou-se na jardinagem zen que praticava, passou a freqüentar corridas de Fórmula um e tornou-se produtor cinematográfico, envolvendo-se com o pessoal do Monty Python, grupo humorístico inglês, para quem produziu “A Vida de Brian” (1979).
Seus outros hits em carreira solo são: “Crackerbox Palace”, “Poor Little Girl”, “Blow Away”, “That's The Way It Goes”, “Cockamamie Business”, “Dark Horse”, “Wake Up My Love”, “You”, “Life Itself”, “Cheer Down”, “What Is Life”, “Got My Mind Set On You”, “Cloud 9”, “Here Comes The Moon”, “Gone Troppo” e “Love Comes To Everyone”.
Nos fins dos anos 80, George formou, por pouco tempo, outra banda, os Traveling Wilburys, junto com alguns músicos famosos: Bob Dylan, Roy Orbison, Tom Petty e Jeff Lynne.